Hija de la actriz Marcheline Bertrand y del actor Jon Voight. Hermana del actor James Haven y sobrina de la cantante y compositora Chip Taylor. Por parte de padre tiene ascendencia alemana y eslovaca, y por parte de madre, francocanadiense, holandesa y alemana.
Angelina Jolie comenzó a trabajar como modelo a los quince años. Logró cotizarse como modelo fitness y llegó a modelar en los Estados Unidos y en Europa, sobre todo en Los Ángeles, en Nueva York y en Londres. Apareció en numerosos vídeos musicales, entre ellos «Rock & Roll Dreams Come Through» de Meat Loaf; «Alta Marea» de Antonello Venditti; «Stand by My Woman» de Lenny Kravitz, y «It's About Time» de Lemonheads. A los 16 años, Jolie regresó al teatro y desempeñó su primer papel como una alemana en Dominatrix. Comenzó a aprender de su padre, anotó el método que él tenía al observar a la gente y lograr imitarlas a la perfección. Su relación con su padre durante este tiempo no fue tensa. Jolie apareció en cinco películas de su hermano mientras él asistía a la escuela USC school of cinema arts, pero su carrera profesional se inició formalmente en 1993 , cuando desempeñó su primer papel protagonista en la película de bajo presupuesto Cyborg 2, como «Casella Reese», un robot-humano concebido para seducir a los rivales del fabricante. Después de varios proyectos de bajo presupuesto, volvió a tener un papel protagónico; esta vez trabajó como «Kate Libby», su primer papel en Hollywood, en la película Hackers (1995), donde conoció a su primer marido, Jonny Lee Miller.
Jolie comenzó a mejorar las perspectivas de su carrera, después de haber hecho el papel de «Cornelia Wallace» en 1997, para la película George Wallace, que la hizo acreedora de un Globo de oro y una nominación para un Emmy. La película fue muy elogiada por los críticos; otro de los premios ganados fue el de mejor miniserie o película televisiva. En el papel, representa a la segunda esposa del gobernador Wallace, que recibe un disparo durante la ejecución del gobernador. Trabajó allí al lado de Gary Sinise, ambos dirigidos por John Frankenheimer.
Protagonizó la película GIA , producción de HBO donde hizo el papel de una supermodelo de los años 1980 llamada «Gia Carangi». La película describe un mundo muy sexista, e incluye el tema de las adicciones a drogas (la destrucción del personaje a través de las adicciones a las sustancias y al alcohol) y el drama emocional. Por su desempeño en esta película, se hizo acreedora a su segundo Globo de Oro y volvió a ser nominada para un Emmy y gana un premio Sindicato de Actores. El director Lee Strasberg dijo que Angelina era muy complicada para hacer una escena, señaló que era demasiado perfeccionista; esto hizo que la actriz ganara reputación de persona difícil de tratar. Después de GIA, Jolie se mudó a Nueva York y dejó de actuar durante un periodo breve de tiempo porque sentía que no había mucho más para dar. Se matriculó en la Universidad de Nueva York para estudiar cine y asistió a clases de escritura. Estudiando cine, se refirió a su nueva carrera: «Soy buena para analizarme y quiero ser una gran profesional». En 1998, Jolie regresó a la actuación interpretando el papel de «Gloria McNeary» en la película Hell's Kitchen, y ese mismo año participó en la película Jugando con el corazón, con un elenco que incluía a Gillian Anderson, Sean Connery, Ryan Phillippe y Jon Stewart. Nuevamente la actuación de Angelina recibió buenas críticas y fue señalada como toque de luz de la película. Ese año, Jolie ganó el premio Breakthrough de la Junta Nacional de Revisión.
Protagonizó Fuera de control, un drama-comedia protagonizado por John Cusack, Billy Bob Thornton y Cate Blanchett. Jolie hizo el papel de mujer seductora. La película recibió críticas neutras pues fue la primera película en la que criticaron la actuación de Jolie. Ese mismo año, trabajó con Denzel Washington en The Bone Collector (El coleccionista de huesos, en español), adaptación hecha por el propio autor de la novela original, Jeffrey Deaver. Jolie interpretó a «Amelia Donaghy», agente de la policía obsesionada por el suicidio de su padre que ayuda a Washington a buscar a un asesino en serie. La película llegó a un promedio de 151 millones de dólares y fue el primer éxito comercial de la actriz. Jolie aceptó el papel de Lisa Rowe en Inocencia interrumpida (1999), basada en un suceso de la vida real, que relata la vida de «Susanna Kaysen», interpretada por Winona Ryder. Los críticos creyeron en la película como el regreso triunfal de Winona, pero la señalaron como «la gran coronación en Hollywood» de Jolie. Ese mismo año, Jolie ganó su tercer Globo de Oro, su segundo Premio del Sindicato de Actores y un Óscar a la Mejor actriz de reparto. Rogert Ebert señaló: «Jolie está surgiendo como uno de los grandes espíritus salvajes de las actuales películas, un cañón suelto que de alguna manera está buscando un objetivo mortal; será una de las mejores actrices de toda la historia». Jolie apareció en 60 segundos, su segundo éxito comercial, en la que hizo el papel de «Sara Waylnad», exnovia de un ladrón de coches interpretado por Nicolas Cage. El papel era pequeño y The Washington Post publicó: «Una gran actriz desperdiciada en un corto papel».
Aunque es muy apreciada por su capacidad actoral, las películas de Angelina Jolie hasta la fecha no habían tenido un éxito taquillero demasiado alto, pero el estreno de Lara Croft: Tomb Raider en 2001 hizo de ella una estrella internacional. En esta adaptación del popular videojuego "Tomb Raider", Jolie estuvo obligada a tener un acento británico y a someterse a clases de artes marciales para poder desempeñar el papel de Lara Croft. Fue elogiada en general por su desempeño físico, pero la película le generó comentarios negativos. La película fue un gran éxito taquillero, y llegó a reunir un promedio de 270 millones de dólares a nivel mundial. Ese mismo año, Jolie protagonizó junto a Antonio Banderas la película Pecado original, basada en la novela de Cornell Woolrich. La película fue un gran fracaso crítico; The New York Times señaló: «La película se sumerge, igual que el escote de Angelina Jolie». En 2002 interpretó a “Lanie Kerrigan” en Siete días y una vida, película acerca de una ambiciosa reportera de televisión que morirá en una semana. La película fue mal recibida por los críticos, aunque la actuación de Jolie recibió comentarios positivos. Jolie vuelve a interpretar a “Lara Croft”, esta vez en la secuela titulada Lara Croft Tomb Raider: La cuna de la vida (2003). No fue lucrativa como la antecesora, pero logró recaudar 156 millones de dólares en taquilla. Ese mismo año, protagonizó Amar peligrosamente, una película sobre los trabajos humanitarios en África.
Jolie protagonizó, junto con Ethan Hawke, la película Vidas Ajenas (2004), en el papel de Illeana Scott, agente del FBI que viaja a Montreal para ayudar a resolver un crimen y termina persiguiendo a un asesino en serie. La película recibió diversos comentarios y The Hollywood Reporter llegó a la conclusión de que "Angelina Jolie tiene un papel en el cual se siente como algo que ya ha hecho, y lo hace inconfundible al añadir un toque de emoción y glamour". Ese mismo año, hizo la voz de “Lola” un pez ángel para la película de Dreamworks El espantatiburones; el elenco incluía a Will Smith, Renée Zellweger y Robert De Niro. En ese mismo año, Jolie formó parte del elenco de la película Alejandro Magno, de Oliver Stone, donde desempeñó el papel de “Olimpia”, madre de Alejandro. La película tuvo una mala aceptación del público, al no gustar el enfoque que Stone le da a la bisexualidad de Alejandro Magno, pero internacionalmente logró ingresos de 139 millones de dólares. En 2005 Jolie solo hizo una película, la comedia de acción titulada Sr. y Sra. Smith, que fue su mayor éxito comercial y reunió un promedio de 470 millones de dólares mundialmente. La película, dirigida por Doug Liman, cuenta la historia de un matrimonio aburrido en el que ninguno de los dos sabe que el otro es un detective secreto. Jolie interpreta a “Jane Smith”. La película, en general, fue bien recibida y se elogió mucho la "química" de los dos protagonistas.
En 2006, Jolie apareció en la película de Robert De Niro, El buen pastor, película sobre los inicios de la CIA, de cómo se ha visto a través de los ojos de “Edward Wilson”, interpretado por Matt Damon. El papel de Jolie era el de “Margaret Russell”, la esposa descuidada de “Wilson”. La película recibió críticas mixtas: según el Chicago Tribune, «la edad de Jolie es convincente para el papel, y veo que no se preocupa de cómo su carácter frágil viene de una simpatía audaz». Jolie debutó como directora con el documental A Place in Time, de 2007, que trata sobre cómo es la vida en 27 ubicaciones diferentes del mundo en solo una semana; los compañeros y actores que trabajaron con Jolie en este proyecto fueron: Jude Law, Hilary Swank, Colin Farrell y Jonny Lee Miller. El documental está destinado para ser distribuido a través de la National Education Association, principalmente en la educación secundaria. Jolie protagonizó la película A Mighty Heart, sobre el secuestro y asesinato del reportero de The Wall Street Journal Daniel Pearl en Pakistán. Tuvo su estreno en el Festival de Cannes. La película le otorgó a Jolie su cuarta nominación al Globo de Oro y su tercera nominación a los Premios del Sindicato de Actores. Ese mismo año, Jolie apareció en la épica cinta de animación Beowulf, basada en el poema inglés del mismo nombre, dirigida por Robert Zemeckis. En este filme la actriz interpretó a la madre del monstruo Grendel, mediante la técnica de captura de movimiento.
Jolie apareció en la película de acción Wanted, (2008), adaptación de una novela gráfica de Mark Millar. También prestó su voz para la película de Dreamworks, Kung Fu Panda. Su último gran proyecto es Changeling (El intercambio), de Clint Eastwood, película de drama rodada en diciembre de 2007 que le valió una candidatura al Óscar a la mejor actriz. En 2009, Jolie filmó la cinta de acción, Salt, cuyo papel protagónico antes estaba estimado para el actor Tom Cruise. El rodaje tuvo lugar en Nueva York y Washington D. C., la actriz tuvo una pequeña lesión en la cabeza, que no impidió la detención del rodaje.Ella interpreta una agente de la CIA, acusada de ser una espía rusa, su estreno fue el 23 de julio de 2010. En el 2010, Jolie intervino en el documental, "El viaje de Jane" que narra la vida de la naturista inglesa Jane Goodall. El 11 de junio de 2010 se confirmó que Jolie protagonizaría a Cleopatra en una nueva versión titulada Cleopatra: A Life, película que está basada en el libro de Stacy Schiff y con guion escrito por Eric Roth. También en 2010 protagonizó The Tourist junto con Johnny Depp, dirigida por el director ganador de un Óscar Florian Henckel von Donnersmarck. Por su trabajo en el filme, Angelina ganó un Teen Choice Award y fue nominada tanto a un Globo de Oro como a un People's Choice Award. "The Tourist" ingresó un total de 278 millones de dólares en taquilla en todo el mundo, la cuarta mejor película de su carrera, y consolidó a la actriz como la mayor estrella femenina mundial. Vanity Fair publicó la lista de las Top 40 celebridades de Hollywood con más ingresos a lo largo de 2010. Jolie fue clasificada vigésimo primera en la lista, con unas 23.5 millones de dólares ganancias estimadas en por sus películas. Influenciada por sus experiencias como embajadora de Naciones Unidas, en 2011, Angelina Jolie estrenó su primera película como directora, In the Land of Blood and Honey (de la cual también fue guionista), ambientada en la Guerra de Bosnia, y que narra la influencia de los trágicos sucesos acaecidos durante el conflicto en el país sobre la historia de amor de una pareja formada por una mujer bosnia musulmana y un hombre serbio.
Tras ausentarse tres años y medio de la pantalla grande reaparece protagonizando la película Maléfica (2014) una versión de la película de La Bella Durmiente (1959) la cual llegó a recaudar alrededor de 758 millones de dólares convirtiéndose en la cuarta película más taquillera del año y con la cual Angelina ha ganado más dinero. Jolie completó su segunda aventura como directora con la película Invencible (2014) que narra la historia real de Louis Zamperini, exestrella olímpica que sobrevivió a un accidente de aviación en el Pacífico y que fue capturado por los japoneses convirtiéndolo en prisionero de guerra. Esta película tuvo 3 nominaciones a los Óscars, incluyendo mejor fotografía. En 2013, durante nueve semanas se somete a una doble mastectomía, ante el elevado riesgo de padecer cáncer de mama que le comunicaron. Casi inmediatamente anunció que también pensaba extirparse los ovarios, lo que hizo finalmente en marzo de 2015.
Según Jolie, la primera vez que le llegó a interesar la pobreza mundial y la crisis humanitaria en el mundo fue a raíz del rodaje de Tomb Raider, donde le impactó la amplia pobreza camboyana. Se unió al Alto Comisionado de las Naciones Unidas para los Refugiados (ACNUR), y así obtuvo mucha información sobre los focos de tensión internacional. En los siguientes meses, comenzó a visitar diferentes campamentos de refugiados humanitarios en diferentes partes del mundo. Todo esto lo hacía solo para aprender más acerca de la situación y las condiciones en estas áreas. En febrero de 2001, Jolie hizo su primera visita humanitaria a Sierra Leona y Tanzania, donde permaneció 18 días; más tarde expresó su conmoción por lo que había visto. Los dos siguientes meses regresó a Camboya y se quedó allí dos semanas; más tarde se reuniría con refugiados afganos en Pakistán, donde donó 1 millón de dólares en respuesta a la apelación de ACNUR. El ACNUR le propuso pagar a Jolie los gastos de sus viajes, pero ella se negó e insistió en que iba a cubrir todos los gastos relacionados con sus misiones, y dijo también que iba a tener y compartir los mismos rudimentos de trabajo y las condiciones de vida que si fuera personal del ACNUR. En respuesta al gran interés de Jolie y su dedicación al tema, ACNUR la nombró Embajadora de Buena Voluntad el 27 de agosto de 2001 en la sede de Ginebra.